2147年，外星机械生命体“铁锈”吞噬地球，人类节节败退。科学家发现只有13至19岁少女的某种脑电波能驱动“钢铁少女”机甲。主角明日香与搭档零，是王牌机甲驾驶员，在一次次决战中建立深厚羁绊。但军方高层隐瞒了一个残酷真相：驱动最强武器“决战炮”的燃料，是驾驶员的全部生命能量。当“铁锈”母舰降临东京上空，明日香选择牺牲自己，启动决战炮。零哭着阻拦，明日香笑着说：“你是我的备份啊，我没了，你替我活下去。”决战炮发射，铁锈母舰崩解，明日香也化为光点消散。战后，零成为了教官，训练新一代钢铁少女。某天，一个新兵的眼睛像极了明日香，零愣在原地，镜头定格在她复杂的微笑上。

机甲战斗作画堪称业界天花板，每一帧都是经费燃烧。但真正动人的是少女之间克制的感情与残酷的牺牲命题。明日香消散前的笑容和零多年后的那个对视，完美诠释了“活下来的人承受更多”。结局留白高级，催泪但不煽情。